中国科大实现二维钙钛矿单晶面内马赛克异质结
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中国科学技术大学化学与材料科学学院张树辰特任教授团队，联合美国普渡大学、上海科技大学研究人员，在二维钙钛矿异质结结构构筑方面取得重要突破。研究团队首次在薄层二维钙钛矿单晶中实现了面内马赛克式横向异质结的可控图案化构筑，相关研究成果以“Mosaic lateral heterostructures in two-dimensional perovskite”为题，于北京时间1月15日在线发表在《自然》（Nature）杂志。
离子型软晶格低维材料，尤其是二维有机–无机杂化钙钛矿，因其高光致发光量子产率以及可在低温溶液条件下实现的大面积、工艺兼容制备，被广泛认为是新一代电致发光与光电器件的重要候选体系。然而，现有研究与器件多依赖多晶薄膜结构，其内部普遍存在晶界缺陷、界面粗糙以及显著的离子迁移行为，难以维持原子级结构完整性，从而严重限制了载流子输运效率及器件性能的进一步提升。
相比之下，二维钙钛矿薄层单晶在晶格完整性、缺陷密度和界面可控性方面具有天然优势，被视为突破上述瓶颈的理想平台。然而，如何在二维钙钛矿单晶中实现高质量、可控外延的横向异质结图案化，同时保持界面原子级平整与晶格连续性，长期以来仍是该领域面临的关键科学挑战。
另一方面，对于具有长程有序结构的单晶体系，晶格畸变不可避免地在晶体内部积累内应力。这种内应力可在局域区域诱导能量不稳定性，在特定化学环境中激活面内点缺陷的产生与演化，从而为实现温和、选择性强的面内刻蚀过程提供潜在物理基础。然而，如何精准调控并利用这一内应力效应，仍缺乏清晰的实验路径与机制认知。
图1. 内应力驱动的二维钙钛矿面内刻蚀与图案化策略。
基于上述背景，张树辰特任教授先与合作者于2025年10月在《自然》（Nature）杂志发表题为“Atomically resolved edges and defects in lead halide perovskites”（https://www.nature.com/articles/s41586-025-09693-6）的研究工作，为认识低维钙钛矿中边界与缺陷的原子级结构表征奠定了重要基础。
在此基础上，中国科学技术大学张树辰特任教授进一步合作提出了一种基于配体辅助异丙醇（IPA）激活晶体内应力的自刻蚀二维钙钛矿图案化策略。研究首先通过界面法获得大面积、超薄的二维钙钛矿单晶，随后，在精心设计的配体–IPA 溶液体系中诱导晶体发生可控的面内自刻蚀，形成规则取向的方形孔洞结构（图1）。通过延长醇链（例如使用辛醇）有效降低溶解速率，使刻蚀过程更加温和且可控；结合图案化掩膜技术，还可进一步实现周期性阵列化结构的构筑。
图2. 二维钙钛矿面内马赛克异质结结构。
高分辨透射电子显微镜（HRTEM）与几何相位分析（GPA）结果表明，刻蚀后晶体内部应变显著释放且分布趋于均匀；同时，实空间形变分析以及贯穿多层的刻蚀行为进一步证实了晶体内应力在刻蚀过程中的主导作用。这些结果系统揭示了异丙醇–配体协同刻蚀的物理本质，为二维钙钛矿的精细图案化与结构调控提供了新的机理基础。进而，利用反溶剂诱导的快速侧向外延策略，将不同卤素组成的二维钙钛矿精准填充至刻蚀孔洞中，成功构筑出马赛克式面内异质结结构（图2）。与传统强溶剂处理或紫外光图案化方法相比，该策略具有过程温和、晶格无损伤等显著优势，可获得界面清晰、厚度均一且周期可设计的高质量二维钙钛矿横向异质结构。
中国科学技术大学张树辰特任教授、美国普渡大学/埃默里大学窦乐添教授和上海科技大学于奕教授为文章共同通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金委与中国科学技术大学的大力支持。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41586-025-09949-1
（化学与材料科学学院、精准智能化学全国重点实验室、科研部）
本文链接：http://knowith.com/news-3-4924.html中国科大实现二维钙钛矿单晶面内马赛克异质结
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