材料科学与工程学院张青课题组实现激子极化激元腔增强的巨磁光二向色性
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可调光学各向异性材料能够以动态、主动的方式调控光的传播、偏振、反射与吸收，因而适用于微型偏振器件，并在下一代智能光子学与光电子学中发挥关键作用。对具有面内结构各向异性的二维范德华材料的探索极大地扩展了光学各向异性体系的多样性，促进了微型偏振器件的发展。然而，目前这些二维材料表现出的线二向色性效应对外场的响应性有限（尤其是磁场响应），而磁场为器件应用提供多功能的非接触式调控手段，对实现器件高效控制至关重要。
近期，北京大学材料科学与工程学院张青副教授课题组提出了一种基于反铁磁性范德华层状CrSBr晶体的准一维微腔激子极化激元平台。该平台不仅实现了宽温区、宽光谱范围内的巨磁光响应线二向色性，还利用微腔内各向异性诱导的光学自旋-轨道耦合，实现了对左右圆偏振光远场分布的精确调制。该研究工作以“Cavity-Enhanced Giant Magneto-Optical Linear Dichroism in van der Waals CrSBr”为题发表在Journal of the American Chemical Society。
如图1a所示，CrSBr激子-光子相互作用各向异性使其能够实现宽谱线二色性。通过测量CrSBr晶体的反射线二色性，得到500—1000nm的宽谱线二色性响应，在室温条件下，920nm波长处线二色性幅值能够达到0.8，且表现出了显著的腔增强效应（图1b）。在800—1000nm的近红外波段内，CrSBr的室温线二色性在各向异性范德华材料中处于最高水平（图1f）。
图1. CrSBr的面内腔增强光学LD线二色性。（a）CrSBr晶体结构、面内磁序分布以及耦合方式各向异性示意图。（b）各向同性参考材料、无腔模式以及有腔模式的线二色性光谱。（c）CrSBr的线二色性幅值与其他典型各向异性范德华材料对比
磁场依赖线二色性光谱表明，外加磁场可有效重构线二色性谱线分布与峰位演化：当磁场升至反铁磁态向铁磁态转变的临界点附近（0.4T）时，线二色性峰位出现显著红移（图2a—c）。在不同磁场条件下、偏振平行于b轴的反射光谱进一步显示，与线二色性峰相对应的激子极化激元能量发生红移，表明线二色性峰位红移主要源于沿b轴耦合形成的激子极化激元对磁场的强响应（图2d—f）。此外，线二色性幅值实现大范围磁场调控，并在特定波长下呈现符号翻转，实现由正到负（或由负到正）的可逆切换（图2g—i）。
图2. CrSBr面内光学线二色性磁响应性质。（a—c）三种不同厚度CrSBr的线二色性谱磁场依赖二维彩色图，展现出线二色性峰位的磁场可调控性。（d—f）不同磁场下对应三种厚度CrSBr沿晶体a轴和b轴偏振的反射光谱，表明峰位移动来源于b轴的激子极化激元磁响应性质。（g—i）线二色性磁场依赖曲线，展现出磁场对线二色性的大范围调控，并可实现正负反转
温度与厚度的调控研究进一步凸显了CrSBr作为微型偏振器件的稳健性与高自由度设计特征。温度依赖研究表明，在6—298K的宽温区内CrSBr仍保持显著线二色性，且低温下线二色性进一步增强；同时，线二色性峰位随温度呈现多种演化，可归因于激子-磁振子耦合、激子-光子耦合强度变化以及高温端激子-声子相互作用的共同作用。在几何维度上，厚度作为关键结构参量可直接调谐微腔的共振条件，从而实现对线二色性峰位与幅值的高自由度设计：室温下腔模共振能量随厚度变化而位移并在特定波段产生共振增强；低温强耦合下极化激元按其腔光子分量继承厚度变化产生的共振能量位移，从而驱动线二色性峰位同步位移以及幅值控制。
基于CrSBr显著的光学各向异性，研究团队制备了CrSBr双分布式布拉格反射镜（DBR）微腔（图3a，b），用于探究CrSBr对光学自旋-轨道耦合的调制作用。CrSBr引入的各向异性导致横电场模（TE）-横磁场模（TM）分裂在动量空间等效为一个面内有效磁场，可驱动光子赝自旋进动，为实现左右旋圆偏光分布调控提供了可能性。斯托克斯参数S3角分辨光谱显示，左右旋圆偏光呈现清晰的交替分布（图3c），通过转动CrSBr的角度，左右旋圆偏光远场分布角度随之发生协同变化，这一行为在各向同性介质中并不存在（图3d—f）。进一步，在共振激发条件下，团队在实空间和k空间可同时观测到左右旋圆偏光分离的四瓣分布（图3g，h），为后续开展光学自旋霍尔效应及其磁场响应研究提供重要路径。
图3. CrSBr显著各向异性诱导的光学自旋-轨道耦合左右旋圆偏光远场角度分布调制。（a）CrSBr双DBR结构示意图。（b）双DBR结构扫描电子显微镜图。（c）CrSBr微腔斯托克斯参数S3角分辨光谱。（d—f）CrSBr转至不同角度下左右旋圆偏光的远场分布角度调控。（g，h）共振激发条件下左右旋圆偏光的实空间分布（g）与k空间分布（h）
北京大学材料科学与工程学院2025级博士生邓国君为论文第一作者，张青为论文唯一通讯作者。研究得到德国帕徳博恩大学马学凯教授、国家纳米中心刘新风研究员、中国科学院半导体研究所申超研究员以及澳门大学孙汉东教授的帮助。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、量子功能材料国家重点实验室开放研究基金以及澳门特别行政区科学技术发展基金等项目的大力支持。
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