环境学院黄霞团队合作提出电场限域合成策略制备高效电催化单原子水处理膜
清华新闻网4月23日电（通讯员 高一凡）近年来，电催化膜因在水污染治理中的高效性能而备受关注，但其应用受限于膜材料电催化性能的不足。提升催化活性的普遍共识是减小催化剂尺寸，理想状态是将其控制在纳米甚至单原子尺度。然而，在膜过滤或穿流等流动水环境中，这类高活性催化剂常面临结构脆弱、附着性差等问题，制备难度大、成本高。如何将单原子或亚纳米级催化剂高效、稳定地锚定在导电骨架上，并构建具备高比表面积、强电子耦合和良好机械稳定性的三维一体化电催化膜，是当前电催化研究领域面临的重要挑战之一。
近日，清华大学环境学院黄霞课题组联合北京林业大学、麻省理工学院、宾夕法尼亚州立大学等机构，提出了一种电场限域电纺-电喷（DESP）策略，成功制备出单原子钛及亚3纳米碳氧化钛（TiOxCy）高度分散于碳纳米纤维网络中的三维自支撑电催化膜（图1）。
图1.制备可实现高效电催化的单原子TiOxCy膜策略及效果
该电催化膜具备超高电化学活性表面积（ECSA达1840cm2/cm2）和优异的机械稳定性，在高通量（8370 L m−2h−1bar−1）、短停留时间（1.25s）下可实现高于99%的污染物去除率，且水处理单位能耗极低（0.022 kWh·m−3·order−1），在反应动力学、能耗、过滤通量、污染物去除量等多方面都展示出相比已有研究更优的能效表现（图1N）。
研究表明，该膜结构实现了电催化位点的高密度分布和电子快速传输，具有高电化学活性表面积、电催化缺陷位点和稳定熔融连接（图2）。单原子Ti与TiOxCy亚纳米簇通过电场限域电纺-电喷（DESP）及后续的热处理过程与碳纳米纤维牢固融合，形成共价连接，显著提升了电催化活性和结构稳定性。在实验室阶段，已经能够在单次DESP过程中制备出30cm×10cm的TiOxCy膜样品（图2G），具备放大生产以及制备其他元素单原子催化膜的潜力。
图2.TiOxCy膜具有高电化学活性表面积、电催化缺陷位点和稳定熔融连接
电催化降解污染物机制结合了短程直接电子转移氧化和长程单线态氧（1O2）等活性氧物种间接氧化，实现了对各类水中有机污染物的多维高效降解（图3）。使用多物理场耦合仿真计算揭示，亚3纳米TiOxCy簇的引入有效促进了催化活性中心由碳纤维向单原子团簇转移，显著提升了污染物降解速率，并强化了膜过滤中的传质效果。多种污染物和运行条件下的测试表明，TiOxCy膜凭借其独特的三维分级结构，构建起协同作用的多维污染物降解屏障，实现了对不同类型污染物的高效、广谱净化能力。
图3.高度分散的单原子TiOxCy膜可确保污染物的多维高效降解
该研究不仅为电催化膜在高效低耗水处理领域的应用提供了新范式，也展示了在可扩展、低成本条件下构建高性能三维多功能单原子电极材料的可行性，为环境可持续及能源催化领域的发展提供了新的思路与技术支撑。
相关研究成果以“电场限域制备单原子TiOxCy电催化膜”（Electric-field-confined synthesis of single atomic TiOxCyelectrocatalytic membranes）为题，于4月18日在线发表于《科学进展》（Science Advances）。这是黄霞团队继2023年在《自然·通讯》（Nature Communications）提出纳米缺陷热控策略用于提升电催化膜性能后的又一关键科研进展。
清华大学环境学院2022届博士毕业生、麻省理工学院博士后高一凡为论文第一作者，清华大学环境学院教授黄霞、北京林业大学教授梁帅与美国麻省理工学院教授李巨为论文共同通讯作者。环境学院教授梁鹏、副教授张潇源、2020级博士生蒋成旭和2021届本科毕业生张泉飚等为论文合作作者。研究得到国家自然科学基金重大项目和国家自然科学基金面上项目的资助。
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