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材料科学系孙大林/王飞/刘洋团队提出原位电化学活化策略，加速储镁动力学

复旦大学

发布时间: 2025-02-28 16:01:55 536次浏览

目前，因其高能量密度和长循环寿命，锂离子电池在电池领域占据主导地位，然而，锂资源的稀缺催生了新型电池体系的发展，亟需一类资源丰富、来源广泛的新型储能器件。可充电镁电池（RMBs）以丰富的镁储量、低廉的原镁价格以及优越的安全性和高容量等优势备受关注，然而，高性能的储镁正极材料的缺乏很大程度上限制了RMBs的发展。

近日，材料科学系孙大林、王飞、刘洋团队提出原位电化学活化（ISEA）策略，显著提高了CuSe正极材料的储镁动力学，实现了RMBs优异的循环稳定性和倍率性能。相关成果以“In-situ electrochemical activation accelerates the magnesium-ion storage”为题发表在Nature Communications期刊上。

据团队介绍，由于Mg离子的二价性质，且离子半径小，导致其在固相中扩散缓慢，缓慢的扩散导致了RMBs中较大的极化和电压滞后。这种缓慢的储镁动力学不仅限制了电池的充放电倍率，而且加速了电池的容量衰减。

虽然目前许多方法已被用于改善储镁动力学，包括减小颗粒尺寸、扩大离子扩散通道和优化溶剂化结构等策略。但上述方法主要关注正极材料的结构对其电化学性能的影响，但正极-电解质界面对储镁动力学的贡献通常被忽视，调控RMBs界面动力学的潜在机制能不明确。目前有关界面问题的机理和策略亟待研究。因此，探索提高金属硫族化合物转化型储镁正极的界面动力学和反应动力学的有效方法是实现高性能RMBs的必要条件。

在研究中，团队提出ISEA策略，通过优化正极材料的表面组成和晶格结构，促进了镁离子的传输和反应动力学。

具体而言，经过ISEA处理后的CuSe正极表面富含MgF₂，根据先前的报道，该成分有利于加速镁离子在电极和电解液之间的传输，提高储镁动力学；此外，通过ISEA处理后，扩大了CuSe正极(100)晶面的晶面间距，结合DFT计算表明，晶面间距的缩小降低了吸附能和形成能，促进镁离子的吸附和反应从而改善储镁动力学。最终，活化后的CuSe/TFSI/Mg电池在高电流密度下展现出优异电化学性能，400次循环后仍能保持~160 mAh/g的比容量，容量保持率超91%。倍率性能测试中在1000 mA/g的高电流密度下，电池比容量高达141mAh/g。这项研究为改善储镁动力学提供了新思路和新方法。