物理学院孙栋课题组与合作者开发手性费米子的高通量表征方法
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近日，北京大学物理学院量子材料科学中心孙栋教授课题组联合中国科学院物理研究所阿秒科学中心、松山湖材料实验室芦伟副研究员（原北京大学物理学院量子材料科学中心博士后），中国人民大学物理系夏天龙教授，郑州大学物理学院程晋罗教授等合作团队，开发了基于圆偏光激发的超快太赫兹发射光谱技术的费米子手性的表征方法。该方法利用圆偏振光电流效应（Circular Photogalvanic Effect，CPGE）与手性电子结构之间显著地非线性相互作用，实现了对手性半金属的手性结构灵敏的太赫兹波发射，有望成为一种高通量的材料手性表征方法。相关成果以《基于超快太赫兹发射光谱的手性费米子高通量手性识别方法》（“High-Throughput Chirality Identification of Chiral Fermion Enantiomers by Ultrafast Terahertz Emission Spectroscopy”）为题发表于《先进材料》（Advanced Materials）。
拓扑手性半金属材料拥有手性非简并的拓扑电子结构，无需施加外电场和磁场即可产生手性反常，具有重要研究价值。但由于其非透明性，光穿透深度小，传统用于透明晶体表征的圆二色光谱等旋光表征方法难以有效表征其手性，一般依赖于单晶X射线衍射、角动量光电子能谱、低能电子衍射、扫描隧道显微镜等困难方法进行表征，因而极大限制了相关研究的开展，故亟需发展一种适用不透明材料的高通量手性表征方法。
针对这一问题，研究团队发现基于CPGE的超快太赫兹发射光谱拥有高通量手性表征的潜力。由于晶体手性会反映在手性电子结构中，而电子手性与光子手性（即左/右手圆偏振）具有显著的相互作用。对手性非简并的电子结构，圆偏光会选择性激发特定手性的电子，并由贋自旋-动量锁定效应产生特定方向的光电流。所以光电流方向由电子手性决定，此即手性费米子的CPGE电流。通过理论分析，当同一种圆偏振光照射材料的不同手性对映体，其CPGE电流方向应相反。当使用飞秒脉冲激光激发手性材料时，会产生瞬态CPGE电流，并由此辐射太赫兹脉冲，其电场方向就反映了CPGE电流方向。因此，通过超快太赫兹发射光谱的时域电场方向就能够区分手性材料的不同对映体，而无需制备光电器件，非常高效且简便易行。团队基于2微米激发波长的反射式超快太赫兹发射光谱系统并使用毫米尺寸的手性半金属材料RhSn单晶在大气环境中验证了该方法的表征能力，发现无论采用何种圆偏光激发，相反手性的单晶样品的太赫兹电场反向。该方法除能够分辨相对手性，基于材料电子结构选择合适激发光波长，或结合其他辅助实验，还能够得到所测样品的绝对晶体手性。
基于超快太赫兹发射光谱识别拓扑手性费米子的手性。a：基于RhSn单晶的实验系统示意图。b：手性费米子CPGE响应原理示意图。c：RhSn的CPGE-THz信号强度随激发光偏振度（1/4波片角度）的变化。d：相反手性的费米子对同一圆偏光的CPGE响应原理示意图。e：具有相反手性的RhSn手性对映体（RS-1和RS-2）的CPGE-THz信号，插图为对应样品由单晶X射线衍射解析出的原子结构
这一方法理论上对各种不同手性材料都有望实现准确、高效、简便的手性识别，从而为发展高通量手性表征技术提供新思路。
本论文第一作者为芦伟，孙栋、夏天龙、程晋罗为共同通讯作者。研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金的支持。
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