环科学院杨武霖课题组基于电极三相界面调控与气泡屏蔽作用实现无膜电解槽中高浓度过氧化氢合成
论文封面
过氧化氢（hydrogen peroxide，H2O2）可以通过双室水电解槽中的电化学氧还原反应可持续合成，目前提高电化学H2O2生成量的方法主要集中在提高阴极的催化活性和优化阴极结构，但在制备过程中仍需使用昂贵的离子交换膜，这限制了其在偏远地区的应用。由于H2O2在阳极上很容易被氧化成O2，因此，必须使用离子交换膜来避免H2O2传输到阳极表面发生氧化反应。然而离子交换膜造价昂贵，约$1400m−2。此外，离子交换膜还会受到复杂水环境的影响，其性能会随着时间的推移而下降，在实际应用过程中需定期更换，导致成本升高。因此，为了在单室中生成高浓度的H2O2，需要开发一种新的策略来避免H2O2分解。
近日，北京大学环境科学与工程学院杨武霖研究员课题组在《自然·通讯》（Nature Communications）上发表论文，提出了一种气泡屏蔽策略，通过对水-气-电极界面进行逆向工程设计来抑制H2O2的降解，从而在无膜电解槽中实现高浓度H2O2生成。此外，本文设计了一种基于该电极的无膜电解槽装置，利用太阳能驱动，可实现H2O2的原位生成及地表水中大肠杆菌原位灭活。该电极性能高、稳定性强、成本低、操作便捷，具有良好的应用前景。
图1 无涂层和HPL涂覆阳极的示意图及表征结果
为了在无膜电解槽内生成高浓度的H2O2，本研究开发了一种气泡屏蔽策略，该策略通过在电极上使用成本较低的聚四氟乙烯（PTFE）作为疏水性多孔层（Hydrophobic Porous Layer，HPL）涂层，能减缓气体直接脱离电极表面并释放至溶液的过程。除了利用PTFE的疏水性外，HPL还可以为气泡的形成和附着提供充足的场所。与此同时，气泡屏蔽了H2O2进入电极表面，从而最大限度地减少了H2O2的降解。通过H2O2分解测试，分别确定了PTFE对阳极和阴极的屏蔽作用。为了验证这种方法，我们设计了一组含成对HPL电极的无膜电解槽，评估了H2O2的生成和电极的稳定性，在单室中得到了超高的H2O2产量。HPL电极在电流密度为40mAcm−2时的无膜电解槽内运行5h能产生10.05±0.05gL−1的H2O2，是目前已报道的无膜电解槽中H2O2浓度最高的电极。此外，本研究还设计了一个太阳能驱动的无膜电解槽消毒装置，装配涂覆了HPL的电极对。采用该装置可在60min内实现地表水中大肠杆菌原位灭活，适用于缺乏电力供应和卫生设施较差的偏远地区。该系统避免了离子交换膜的使用，提供了一种简单、实用、低成本的方法，为电化学生成H2O2的工业应用和农村饮用水消毒提供了基础。本文提供了一种实用的方法，将HPL电极应用于无膜电解槽中，实现高速率和高浓度的H2O2生成。本研究有助于后续利用气泡实现界面微反应的传质调控研究，并为后续固-液-气三相界面研究提供新思路。
图2 在三种阳极表面H2O2的消耗量、气泡尺寸分布及气泡屏蔽机制示意图
图3 HPL电极对在无膜电解槽中制备H2O2性能及应用
上述研究成果以“High H2O2 production in membrane-free electrolyzer via anodic bubble shielding towards robust rural disinfection”为题，于2025年2月22日在线发表于Nature Communications。北京大学环境科学与工程学院2021级博士生易可欣为论文的第一作者，杨武霖为论文唯一通讯作者，论文的其他作者还包括北京大学环境科学与工程学院的博士后李超、胡少刚、在读博士研究生袁夏雨以及美国国家工程院院士、中国工程院外籍院士Bruce E. Logan教授。该研究得到了国家自然科学基金项目的支持。
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