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深圳研究生院新材料学院潘锋、杨卢奕团队提出硅基负极SEI的协同构筑策略

北京大学

发布时间: 2026-08-31 09:39:03 21次浏览

随着便携式电子设备和电动汽车等领域的迅速发展，迫切需要研发新一代具有高理论比容量和优秀循环稳定性的负极材料。硅基负极以其较高的比容量（1400~4000mAhg^-1），合适的工作电压（<0.4V vs Li/Li⁺）和丰富的储量等优点被认为是最有希望在未来代替石墨负极的材料。然而硅基负极在嵌锂/脱锂过程中伴随着巨大的体积变化（130~300%），电极内部颗粒会被机械应力粉化，传统电解液分解形成的固体电解质界面相（SEI）不能适应循环过程中的体积效应而破碎，不断发生破裂和反复生长，最终造成电池容量迅速衰减。多年来，深圳研究生院新材料学院潘锋教授与杨卢奕副研究员团队围绕硅基负极的界面调控，揭示了硅基负极界面相的演化过程，实现了硅基负极界面相结构的可控稳固构筑。团队通过优化FIB-SEM双束电镜技术，实现了对硅基负极在单颗粒尺度和电极尺度下SEI结构与分布的观测（Nat. Comm. 2023, 14, 6048；Sci. Bull. 2023, 68, 408）；并于2024年报道了一种多功能电解液添加剂四氟草酸磷酸锂（ACS Nano, 2024, 18, 6600），调控了全电池中界面相的形貌和化学组分；随后通过优化牺牲添加剂的分解反应动力学，设计了不对称的氟化碳酸酯和质子受体添加剂，实现了对电解液分解反应速率与反应路径的定向调控（Angew. Chemie-Int. Ed. 2024, 64, e202413927；Angew. Chemie-Int. Ed. 2025, 64, e202505832）；此外通过优化粘结剂的官能团结构，合成了原位共价交联导电粘结剂和多齿配位交联导电粘结剂，重构了电极表面化学微环境，进而调控了界面的溶剂化结构与反应路径（Matter 2025, 8, 101952；J. Am. Chem. Soc. 2026, 148, 7919）。

尽管电解液工程与人造SEI均可以一定程度解决上述问题，但前者所形成的SEI结构的可控性与均一性依然无法满足需求，而常规人工包覆层又容易在前期循环中破损失效。因此，亟需新型界面构筑方案，同时兼顾人工包覆SEI的均匀性与电化学原位SEI的长效稳定性，协同解决硅基负极界面失效难题。

针对上述问题，研究团队设计并合成一种硅氧负极材料（SiO_x@FP），在SiO_x负极表面构筑一层富含LiF和Li₃PO₄的包覆层，其中LiF为后续SEI的生长提供一个具有良好机械性能的框架，而Li₃PO₄则选择性地吸附FEC添加剂，提高FEC分子在负极-电解液界面区域的含量，使其在SEI的构筑过程中优先分解并形成分子量较高的聚合物。SiO_x@FP负极表现出优异的循环稳定性和出色的倍率性能，在0.8Ag^-1的电流密度下循环300圈后容量保持率为81%，同时在2.4Ag^-1的电流密度下可以发挥高达1010mAhg^-1的放电比容量，在商业化的软包电池中也有出色的表现。该研究通过调控化学合成（可控构筑）和电化学反应（原位修缮）共同改善SEI的性质，实现外层为高分子有机物，内层为富含LiF和Li₃PO₄无机物的双层SEI膜，其具有优异的力学稳定性和良好的离子传输特性，有效地抑制了SiO_x负极的体积膨胀和界面副反应的发生。相关研究成果以“Durable Interphase Engineering on SiO_x Anodes Through Interfacial-Enrichment-Facilitated Polymerization”为题，发表于《先进材料》（Advanced Materials , 10.1002/adma.74536）。