中国科大在催化结构动态行为调控领域获得新进展
中国科学技术大学曾杰教授团队在催化结构动态行为调控领域获得新进展。在本研究中，研究人员通过高温预煅烧负载型铂-氧化铈催化剂削弱铂与氧化铈之间的相互作用，与此同时去除大部分表面羟基，进而切断铂团簇在氧化反应中再分散为单原子的路径，维持了铂的团簇形态。与低温煅烧的铂-氧化铈催化剂相比，高温煅烧的催化剂在一氧化碳催化氧化反应中的性能显著提高，并在循环稳定性测试中展现出优异的稳定性。相关成果以“Thermally Triggered Redox Flexibility of Pt/CeO2Cluster Catalyst AgainstIn-SituAtomic Redispersion”为题于5月28日发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.2025, e202509239）。
原子级再分散是催化剂动态行为中非常重要的一类，其中氧化性再分散现象的报道最为广泛。在氧化性气氛当中，金属的团簇或者颗粒再分散为单原子的过程中往往伴随着配位饱和的单原子位点的生成，导致催化性能显著降低。因此在氧化反应当中如何避免金属团簇再分散为单原子具有重要意义。本研究利用高温煅烧的策略有效地阻止了铂团簇再分散。首先不同温度煅烧会导致铂-氧化铈催化剂的还原行为展现出显著差异（图1）。一氧化碳探针红外表明氢气程序升温还原中的还原温度与铂单原子的团聚温度高度匹配，意味着程序升温还原的还原峰可以作为一个描述铂氧键的强度以及金属-载体相互作用的描述符。高温煅烧导致催化剂的还原峰向更低温度偏移，表明铂-氧化铈相互作用被削弱。
图1.催化剂的还原行为表征
一系列的原位表征证明高温煅烧的催化剂在一氧化碳氧化的条件下体现出抗氧化性，负载的铂维持了团簇特征，而低温煅烧的催化剂在反应条件下再分散为单原子，表现出正价态（图2）。催化剂的表面羟基被证明在再分散的过程中起到关键作用，高温煅烧抑制了催化剂表面羟基的产生，进而促使铂在氧化气氛下维持团簇结构。工况下的原位表征证明在氧化还原的过程中，高温煅烧的催化剂不仅可以产生更多的表面三价铈，而且体现出更高的三价铈生成速率以及更低的活化能，表明高温煅烧不仅有利于维持催化剂的团簇结构，而且会提升催化剂表面的氧化还原能力，进而提升催化活性。
图2.催化剂再分散行为表征
该项研究受到科技部、国家自然科学基金委、中国科学院等项目资助。曾杰教授、特任副研究员严涵为该论文的通讯作者，博士生雷昊凡、北海道大学助理教授张宁强为论文的共同第一作者。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202509239
（合肥微尺度物质科学国家研究中心）
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